「ようこそ、裁きのパズルへ！」
決戦が終わり、平穏を取り戻した√（ルート）学園。カイトたちは、各地に残された危険な愚者のパズルを解放し一掃する作業に取り組んでいた。そんなある朝、登校しようとしたカイトは、学園の入り口が封鎖されているのを知る。それは、カイトの新たなパズル・バトルの始まりだった……。

「もっと自分を解放してごらん……」
カイトの前に突然現れ「オルペウス・オーダー」を名乗った、謎の少年フリーセル。彼が用意した「裁きのパズル」を間一髪で脱出したカイトだったが、次なる刺客としてパズル・バトルを挑んできたのは、なんと生徒会副会長・千枝乃タマキだった。いったいどういうことなのか？ タマキの背後には、怪しく微笑むピノクルの姿が……。

「このリングはおまじない。あなたが本当の力を発揮できますように」
自分に自信を持てない√学園パズル部員の水谷アイリ。そんな彼女はある日、ゲームセンターで謎の少女から不思議な指輪をもらう。――その少女は、オルペウス・オーダーのミゼルカ。突然パズル能力を上昇させたアイリに、パズル部は騒然。そしてアイリは、カイトにパズル・バトルを挑む！

「私たちもファイ・ブレインの子どもなのだ」
タマキやアイリがつけたのは「オルペウス・リング」のレプリカだった。レプリカリングをさがすカイトたち。1人悠然と構えていたギャモンも、次のターゲットが妹・ミハルだったと知り、逆上する。レプリカリングと一緒に届けられた招待を受け、カイトたちとオルペウス・オーダーとの正面対決が始まる……。

「金のために作っていたパズルだ。未練なんざ、これっぽっちもねーよ！」
人気パズル作家「地堂刹（ちどうせつ）」のパズルが荒れていると、√学園内で話題になっていた。オルペウス・オーダーへの復讐心に駆られるギャモンは、パズルなどどうでもよくなっていたのだ。そんなギャモンの様子を知ったエレナは、「ある人物」に相談を持ちかける。そして、ある朝登校してきたギャモンが見たものは……!?

「正式に貴公らに対し決闘を申し込む！」
白昼堂々、√学園に乗り込んできたフリーセルたち5人。「決闘」の申し出を受けたカイトたちは、新たな対戦型パズル「リンク・スライダー」へと案内される。勝負は1対1の5連戦、ファースト・ゲームはキュービックvsメランコリィ！ キュービックは、パズルで戦う一方、メランコリィからあることを探り出そうと考えていた……。

「思い出したみたいだね、彼のこと」
カイトvsピノクルによる「リンク・スライダー」2回戦。カイトのデータを研究し尽くしたピノクルとの間で、互いに先を読み合う白熱した戦いが展開される。カイトが優位に立ったかと思われたその時、突然、ピノクルがカイトの過去を話し出した……。ピノクルが語る、かつてカイトとフリーセルが交わした「約束」とは!?

「そんなカイトにおまじない。ほわわん♪」
もう負けは許されないカイトたち。だが、ピノクルの話のショックから立ち直れないカイト。そんなカイトにアナは、かつて自分がもらった「ほわほわふわふわ」を分けてあげたいという……。そして、アナvsミゼルカの「リンク・スライダー」第3回戦が始まった。

「ずっと待ってたんだ……君のこと……ずっと」
「リンク・スライダー」最後の試合を、カイト・ギャモンvsフリーセル・ダウトのタッグバトルとしたいと申し出たギャモン。ギャモンの意図は、精彩を欠くカイトのフォローだったが、フリーセルへの迷いが消えないカイトは、パズルに集中できない。そんなバトルの最中、キュービックは、ソウジからの連絡を待ち続けていた……。

「みんなー！ √学園でもエレナをよろぴろリーン!!」
連戦で疲れきったカイトたちを、南の島にあるPOGの豪華別荘へと招待するエレナ。ただし、島に滞在中は「パズル禁止」と言い渡す。海で遊ぶのにすぐに飽きてしまい、パズルをやりたいと言い始めるカイトたち。そして、パズルへの欲求が限界を超えたカイトが見つけたものは……!?

「私はみんなの中に入れないんだ……」
南の島に遅れてやってきたノノハ。だが、パズルを忘れてバカンス、のはずが、いつの間にか「パズル強化合宿」に変わっていた。1人パズルが解けないノノハは、この合宿中に自分もパズルが解けるようになりたい、と決意する。こうして、ノノハのパズル特訓が始まった！

「君だ。君だったんだ。ファイ・ブレインにふさわしい者とは」
突然、ソウジが生徒会長とパズル部の部長を辞めるという。理由もよく分からず皆が混乱する中、キュービックだけが浮かない顔をしている。実は、ソウジはオルペウス・オーダーの執拗な勧誘を受けていたのだ。レプリカリングの情報を手に入れるチャンスだと考えたソウジは……。

「不思議だな……。なぜだか、まったく負ける気がしないんだ」
レプリカリングを装着したソウジが、自作のパズルでカイトにバトルを挑む。リングの力に飲まれてはいないと断言するソウジ。カイトはそのことばを信じきれないまま、勝利に大きく近づく1手を打つ。一方、劣勢に追い込まれたにもかかわらず、対決を加速するソウジ。そして、ソウジに異変が……。

「私は帰ってきた。ファイ・ブレインの子供となり、地獄の底から!!」
謹慎していたフリーセルたち5人の前に、新たな指揮官が着任。それは、ルークによってPOGから追放された、ヘルベルト・ミューラーだった。そして彼の手には、「ファイ・ブレインの子供」の証であるオルペウス・リングが！ 不死鳥のごとく蘇ったヘルベルトによる、カイトへの復讐が始まる……。

「ボクはまだ、すべてのつぐないを果たしてないから」
戻ってきたルークがカイトたちに託したのは、オルペウス・オーダーによって開発された、新型のレプリカリングだった。その帰り道、突然現れたメランコリィが、ルークとビショップをパズル・バトルに招待する。バトルの舞台は、1人の少女が作った迷路。そして、その少女が連れた老犬の首には、オルペウス・リングが怪しく輝いていた……。

「アナの独りよがりのせいで、私は人生をズタズタにされた……」
アナのアトリエがある第2美術室に現れた謎の女性。それは、アナの姉・イヴだった。久々の再会を喜ぶアナ。しかし、優しかったはずの姉は、変貌していた――。オルペウス・リングをつけて「ファイ・ブレインの子供」を名乗るイヴは、ミゼルカを同伴してカイトにパズル・バトルを挑む。イヴが用意したパズルとは……？

「あいつがフリーセルを悲しませた……あいつがフリーセルを壊した…」
ピノクルが単身√学園に乗り込んできた。互いの命を賭けたゲームを申し込み、カイトが勝ったらすべてを教えるというピノクル。白熱するゲームの最中、ピノクルは、クロスフィールド学院時代にカイトがついた「嘘」がフリーセルの心を傷つけたのだという。果たしてその「嘘」とは……。

「ファイ・ブレインに最も近づいた男か……まったくかなわんな」
オルペウス・オーダーのアジトの古城へと乗り込んできたカイトたち。これを復讐のチャンスととらえたヘルベルトは、自らカイトたちに対してパズル・バトルを仕掛ける。ヘルベルトの本格的な論理パズルを、順調に解答していくカイトたち。だが、ヘルベルトは、余裕の笑みでその様子を眺めているのだった……。

「わかっちゃったからね……いろんなことが……」
古城の地下空間崩壊に巻き込まれ、ヘルベルトとともに地下深くに閉じ込められてしまったカイト。1人カイトの救出に向かったノノハは、救出ルートの行く手を阻む大型立体パズルの前で、途方に暮れてしまう。そんな彼女の前に突然現れたのは、フリーセル。彼はノノハに対して、意外な態度をみせる……。

「俺は強くならなきゃいけねぇんだ。フリーセルと戦って、救うために」
ある夜カイトは夢で、フリーセルと彼の母親の形見であるペンダントを持つノノハの姿を見た。カイトは、それが自分が以前オルペウスの腕輪の影響で見ていた「未来の光景」だと気づく。これがフリーセルが作る未来なのか!? そしてカイトは、フリーセルと戦う力を得るため、再び「愚者のパズル」に挑む決意をする。

「戦え、大門カイト！ 命をかけたゲームで我らと！」
自分たちのオルペウス・リングがレプリカであることを知ったミゼルカとダウトは、自らの存在意義をかけてカイトにパズル・バトルを申し出た。戸惑うカイトたちの前にバロンが現れ、ある提案をする。それは、カイトとアナ、ダウトとミゼルカのタッグによって行われる、命をかけたパズル・バトルだった……。

「カ〜イトさんっ！ あっそび〜ましょっ♪」
POGジャパンがオルペウス・オーダーに占拠された！ メランコリィとホイストは、カイトに「捕らわれたフリーセルを救いたければ、ゲームの舞台へ来い」と告げる。それは、オルペウス・オーダーの指導者・クロンダイクからの招待だった……。究極のリングを手にしたクロンダイクが、ついにカイトとの直接対決に動き出す!?

「レプリカリングをめぐる運命は、複雑に絡み合ったパズルだ」
軸川ソウジが、√学園に戻ってきた！ オルペウス・オーダーの調査をしていたソウジは、持ち帰った一冊の日記をカイトたちに見せる。その日記に書かれた、フリーセルの母親に関する驚くべき真実とは……？ その頃ダウトとピノクルは、フリーセルを救出し、クロンダイクの野望を阻止するため、その本拠地へ乗り込もうとしていた……。

「なぜだ……なぜ井藤ノノハが僕とカイトの未来に現れる……？」
「神のパズルで待ってる」カイトにそう言い残し、再び姿を消したフリーセル。そして……ノノハまで連れ去られてしまった！ 何の手がかりもなくいらだつカイトの元に、ホイストがフリーセルとノノハの居場所を伝えてくる。ノノハを救うため、フリーセルが待つ「神のパズル」の地へと向かうカイトたちだったが…!?

「待たせて悪かったな。さぁ、パズルタイムを始めようぜ」
フリーセルが、カイトと遊ぶために用意した「神のパズル」。それは、2人のパズルタイムを永遠に続けられる「閉じた世界」へといざなうパズルだった。思考を限界まで加速させて戦い続けるカイトとフリーセル。このままでは2人は……。果たしてカイトは、フリーセルのオルペウス・リングを外すことができるのか!?